Nature Materials中空间上可重构的反铁磁态拓扑丰富的独立纳米膜

小夏 科技 更新 2024-03-01

近日,来自牛津大学的Hariom Jani团队和来自新加坡国立大学(NU)的胡俊雄团队在国际顶级期刊Nature Materials(IF:412)将反铁磁层与脂肪弯曲纳米结构相结合,可以通过准静态和动态态的磁弹性几何结构实现自旋织构设计,从而为曲线反铁磁性和非常规计算开辟了新的探索领域。

携带真实空间拓扑结构的反铁磁体是模拟基本超快现象和探索自旋电子学的有前途的平台。 然而,它们只能在特定的对称匹配衬底上外延制造,从而保持其固有的磁晶顺序。 这限制它们与不同载体的结合,限制了基础研究和应用研究的范围。 在作者的研究中,他们通过设计可分离的-Fe2O3晶体反铁磁纳米薄膜克服了这一局限性。 首先,基于输运的反铁磁矢量映射表明,平面纳米薄膜具有自旋定向跃迁和丰富的拓扑现象; 其次,利用极端的柔韧性来证明由弯曲引起的应变引起的三维膜褶皱的反铁磁态的重构。 最后,他们结合这些研究结果,使用可控机械臂在室温下实现了应变驱动的非热生成拓扑纹理。 这种独立反铁磁层和平面弯曲纳米结构的集成,可以通过准静态和动态态的磁弹性几何效应实现自旋织构设计,为曲线反铁磁性和非常规计算开辟了新的探索。

膜的设计和制造

首先,作者利用选择性水蚀刻技术制备了(001)取向、铑掺杂-Fe2O3的脉冲激光沉积生长外延异质结构薄膜;

图1 膜设计与表征-Fe2O3层的质量主要取决于衬底和中间层(缓冲层)的选择,以减少层之间的晶格错配。 由于-Fe2O3的三角对称性,他们选择单晶(001)取向的-Al2O3和(111)取向的SRTio3(STO)衬底作为生长模板,选择(111)取向的SR3Al2O6(SAO)作为水溶性牺牲层。 SAO的水蚀刻产生独立的氧化膜,该氧化膜通过直接或间接转移转移到所需的载体上(图1A)。 然后,作者通过X射线衍射和选择区对电子进行衍射测定了缓冲-Fe2O3晶体膜的质量和取向(图 1c-f)。 与无缓冲的AFM膜相比,添加缓冲层可使独立的AFM膜具有更大的无裂纹面积(图1B)。 前者涉及将浮动膜直接铲到支架上,而后者需要在最终转移之前将临时有机支架旋转到位。 在整个工作过程中,他们在不同的实验中使用了这两种方法。

膜中的磁性转变

在Fe2O3中产生可靠的拓扑纹理需要存在自旋重取向(morin)相变,这模仿了Kibble-Zurek现象。 在Morin转变温度下,各向异性经历了从易轴(k>0)到易平面(k<0)的符号反转,导致自旋从面外(OOP)翻转到面内(IP)配置。 超导量子干涉测量 (QTP) 磁力计和 X 射线光谱证实了室温附近存在尖锐的莫林跃迁。 这与化学剥离的血色膜形成鲜明对比,在化学剥离的血色膜中,由于磁晶相互作用的改变,马托佩林转变被完全抑制。 他们发现分离膜的跃迁在质量上与附着的外延膜的跃迁相似(尽管前者比后者更有缺陷),但缓冲膜-Fe2O3的跃迁更为明显。 作者得出结论,实验水蚀薄膜是寻找真实空间拓扑AFM阶序的良好独立平台。

原子力显微镜有序纳米级映射

要对局部 AFM 纹理进行成像,作者STXM实验在X射线磁线性二色性(XMLD)模式下进行(一种具有大焦深的特定元素光谱显微镜技术,可以明确识别AFM对比度)。

图2 Morin跃迁和拓扑AFM纹理生成FEL3边缘X射线束在正常入射时聚焦到AFM膜上,并监测吸收的变化,以便通过点检测器传输(图2A)。 在这种几何形状中,-Fe2O3 薄膜的 X 射线偏振(线性能级 (LH))位于基平面上,并且 IP 和 OOP AFM 方向被清楚地区分,因为它们提供了不同的 XMLD 信号。 此外,通过使用原位旋转平台或X射线偏振来改变样品方位角,作者X射线偏振和IP Neel序列的相对方向发生了变化,导致AFM的有序纳米级重建。

跨 3D 褶皱的折弯驱动状态重建

为了研究偏转的影响,作者随后对转移期间偶然发生的膜褶皱中的自然偏转区域进行了成像。 共聚焦显微镜确认了形状,共聚焦显微镜绘制了膜的高度轮廓(图3B)。

图3 弯曲驱动的AFM态空间重建此外,由于信号随有效样本厚度呈指数衰减,弯曲区域的斜率在STXM图像中显得较暗(图3C)。 笔者发现缓冲-Fe2O3薄膜不像陶瓷基氧化物那样脆,但非常柔韧,可以形成“褶皱”。 图 3 显示褶皱的最大曲率为 00003nm-1。在极端情况下,他们甚至可以在180°处观察到“折叠”的膜。 此外,大型缓冲膜(C型)可以保持复杂的应变分布而不会破裂。

应变和各向异性模型

作者使用缓冲膜的有限元力学模型数值计算了褶皱上的应变分布,该模型非常接近共聚焦显微镜确定的轮廓。 结果发现,挠度导致了相当大的单轴IP拉伸和压缩应变,沿薄膜的厚度(Z方向)分布,使得中性(非应变)线位于缓冲膜的中间附近。 由于缓冲层的存在,缓冲层本身可以容纳一定量的应变,因此-Fe2O3层上的平均净应变实际上是非零的。

图4 弯曲应变和各向异性模型此外,平均净应变的强度随褶皱的长度逐渐变化更改曲率为零点附近的符号(图4a)。 最后,对于该模型**,倒置的缓冲膜应反转应变分布符号(图4b)。 然后,为了在更定量的基础上进行观察,作者通过将力学模型的厚度平均应变曲线与文献中确定的TM的应变依赖性相结合来计算局部TM(图4C)。 需要注意的是,其他工作中的应变是基板引起的和双轴的,而这里的弯曲引起的应变主要是单轴的。 在-Fe 2 O3面朝上的缓冲膜中,作者还发现:褶皱底部的净压缩应变和峰值的净拉伸应变应得到局部 tm增加和减少分别约10%。 总体而言,AFM状态重建模型与在褶皱上拍摄的STXM图像确定的实验结果一致。

按应变划分的非热拓扑织构

作者还部署了一个气室机械手(图5A,B),其中气室内气体压力的变化使氮化硅支架弯曲,导致AFM膜的受控原位拉伸。

图5 AFM状态的原位应变调谐和拓扑的非热生成探索了附着在方形支架上的扁平膜的特性,发现弯曲支架会产生双轴应变,其值可以通过通过显微镜焦点位置的变化来测量膜的偏转来精确确定。 但是这种结构的几何形状这确保了应变在正方形的中心被完全拉伸,而不管缓冲层的存在或位置如何。 在室温下,没有任何应变,样品处于OOP状态(tm; 图5c)。由于拉伸应变抑制了磁各向异性,因此晶胞上的压力导致IP域逐渐增加。 在较高的气体压力下,膜过渡到具有几个小OOP斑块的IP状态,与高温和零应变下的状态非常相似。 最后,我们在应变膜上重建了Neel矢量图,揭示了自旋织构中的局部IP变化。 现在可以确认存在一系列具有非平凡纠缠的拓扑AFM纹理,包括(反)介子和二介子(图5D)。

结论

在这项研究中,作者使用强大的基于转运的 AFM 载体映射技术证明了独立的 -Fe2O3 膜具有一系列 IP 和 OOP AFM 状态,包括被证明是拓扑的纹理。 结果表明,在三维折叠结构中,发生这些纹理的背景AFM可以通过弯曲诱导的应变进行调节。 此外,使用原位应变操纵器,作者还证明了通过使用可控结构调谐可以在室温下实现拓扑AFM态的非热Kibble-Zurek生成。 在基础层面上,结果表明,应变调制具有设计和操纵拓扑AFM纹理的潜力,为利用量子材料薄膜产生奇异态的新兴研究领域增添了新的磁性拓扑学前景。 这些发现还为探索由原位电、磁、光学或结构扰动触发的静态和动态AFM演化铺平了道路。 例如,作者设想通过局部压电控制电触发拓扑重构和动力学。 此外,通过将极其柔韧的AFM带集成到精心设计的三维纳米结构上,可以诱导新的对称性破坏交换或各向异性相互作用,例如,通过曲线几何和磁弹性效应,可以设计空间变化的磁态或实现迄今为止尚未发现的手性纹理。 在应用方面,开发无衬底AFM薄膜可以保持磁晶特性和拓扑顺序,解决阻碍结晶AFM材料集成到已建立的自旋电子学平台中的主要障碍。 具体来说,复杂而密集的拓扑AFM结构有望具有快速的非线性动力学,可以打开探索基于硅的兼容超快储层计算或 3D 紧凑型 AFM 逻辑存储阵列。 提示:如有侵权,请与我联系谢谢! **10,000粉丝奖励计划

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