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目前，氧化钌被认为是质子交换膜水电解槽中IR基催化剂的有前途的替代品，但它仍然面临耐久性有限和动力学缓慢的瓶颈。 在此基础上，建立了具有通用晶界（GBS）的二维非晶异质Ac-Cr053ru0.47O2-δ置换固溶体，加速酸性析氧反应（OER）动力学，同时延长其长期稳定性。 ac-cr0.53ru0.47O2-δ 表现出超稳定性，在 16 V与RHE的分解速率缓慢降低，质量活度为455 A GRU1，分别高于合成RuO2和商业RuO2的3.左右6 次和 59次。 CR-O-RU本地单元与AC-CR0的强相互作用53ru0.47O2-δ特定二维结构特征的协同作用是其稳定性增强的主要原因。 同时，针对非晶态晶体结构和Cr-O-RU相互作用而定制的高密度GB和缩短的Ru-O键调节了氧中间体的吸附和解吸速率，从而加速了整体酸性OER动力学。
A） XRD 谱图和 B） AC-CR053ru0.47O2-δ 和 SYNRuO2的放大XRD谱图。 c、d) ac-cr0.53ru0.47O2-δ，E）的典型TEM图像HRTEM 图像，F） 放大的 HRTEM 图像。g） TEM 图像，H） HRTEM 图像，i） SYNruo2 的放大 HRTEM 图像。 j) ac-cr0.53ru0.47O2-δ 和 k） syn（101） ruO2的表面强度分布。 l） 不同CR Ru摩尔比制备催化剂的XRD谱图。m) ac-cr0.53ru0.47O2-δ O、CR 和 RU 的元素映射。
a) ac-cr0.53ru0.47o2-δ，syn.RuO2和B的XPS巡天谱图）Cr2O3.c) ac-cr0.53ru0.47O2-δ和Cr2O3的高分辨率CR 2P XPS谱图。 d) ac-cr0.53ru0.47o2-δ、syn.RUO2 和 COMMRuO2的高分辨率O 1S XPS谱图。 e) ac-cr0.53ru0.归一化 CR K-edge Xanes 谱图和 F）47O2-δ的FT-Exafs谱图和参考。G-J）CR箔、CRO3、CR2O3和AC-CR0的WT分析53ru0.47o2-δ。
a) ac-cr0.53ru0.47o2-δ，syn.归一化的 RU2 和 RUk 边缘 Xanes 参考光谱。 b) ac-cr0.53ru0.47o2-δ，syn.RUo2 的 FT-Exafs 谱图和参考。 c) ac-cr0.53ru0.FT-Exafs拟合曲线为47O2-δ。 d) ac-cr0.53ru0.47o2-δ，syn.RUO2 和 COMMRuO2的高分辨率RU 3P XPS谱图。 e) ac-cr0.53ru0.47o2-δ，syn.ruO2 的 EPR 谱图。 f) ac-cr0.53ru0.晶体结构为47O2-δ。 G-J） RU 箔，通信 ruo2、syn.RUO2 和 AC-CR053ru0.47O2-δ的WT分析。
OER为0在1M HCO 4溶液中的催化活性。 a) ac-cr0.53ru0.47o2-δ、syn. ruo2、comm.RuO2 和 Cr2O3 的代表性极化曲线。 b） 相应的塔菲尔坡度。c) ac-cr0.53ru0.47O2-δ，带 SYN ruo2, comm.J = 10 mA2 过电位和 RuO2 的 Tafel 斜率的比较。 d) ac-cr0.53ru0.47O2-δ与最近报道的Ru基催化剂TOF的比较。 e) ac-cr0.53ru0.47o2-δ、syn.RUO2 和 COMMruO2的质量活性。 f） CDL 和 G） AC-CR053ru0.47o2-δ，syn. ruo2, comm.RUO2 和 Cr2O3 合 15 V 时的奈奎斯特曲线 h) ac-cr0.53ru0.47O2-δ与其他代表性钌基催化剂的几何活性比较。
a) ac-cr0.53ru0.47O2-δ和通信ruo2的波相图。 c） 与 AC-CR0 的相位角53ru0.47O2-δ和通信对 ruO2 施加电位的响应。 ac-cr0.53ru0.OER测试前后47O2-δ的高分辨率XPS谱图：D）Cr 2P，E）RU3P，F）O1S。
综上所述，一种具有宽 GB 范围的二维非晶异构 AC-CR053ru0.47O2-δ取代固溶体被证明是一种在酸性介质中高活性和稳定的OER电催化剂。 ac-cr0.53ru0.47O2-δ的过电位分别为239 mV，参考电流密度为10 mA，质量活度为455 A Gru1RUO2 和 COMMruo2 约为 36 次和 59次。 ac-cr0.53ru0.47O2-δ的稳定性也明显高于SYNRUO2 和 COMMruO2，操作40 h后，无过电位增加。 Ru O键的高密度GB和非晶态晶体结构调控了氧中间体的吸附和解吸行为，有利于更快的OER动力学。 ac-cr0.53ru0.47O2-δ中丰富的Ru-O-Cr局部单元通过优先氧化CR减缓了RU活性中心的过氧化，从而提高了稳定性。 本研究为催化活性的起源和能源相关器件电催化剂的合理设计提供了新的思路。
2d ruthenium–chromium oxide with rich grain boundaries boosts acidic oxygen evolution reaction kinetics - zhao - small - wiley online library