Angew 通过 Mg Fe 双位催化剂中的局部场畸变改善电催化 OER

具有金属-氮-碳（M-N-C）构型的过渡金属单原子电催化剂（SACs）在析氧反应（OER）中显示出巨大的潜力，调控M-N-C中的自旋构型以提高自旋敏感的OER能级势在必行，但仍然是一个巨大的挑战。 基于此，北京大学侯洋龙教授、上海大学赵玉峰教授、燕山大学王静教授（共同通讯作者）等报道了在Fe-N-C结构中引入主族元素（Mg）引起的中低自旋跃迁的局部场畸变，揭示了OER活性增强的潜在来源。

研究发现，Mg2+和Fe2+之间的大离子半径失配导致Fen4平面的方形局部场变形，从而触发Fe2+自旋（dxy2dxz2dyz1dz21,296 b） 至低自旋 （dxy2dxz2dyz2,0.）。95b），从而通过吉布斯自由能调节原始阶跃的热力学。所制备的Mg Fe双位催化剂表现出优异的OER活性，在10 mA cm-2时过电位为224 mV，电解电压仅为1542 V，优于最先进的过渡金属 SAC。

本文通过金属双位点设计以及碳氮协同策略可以显著调节局部几何对称性，得到的低自旋Fe2+与关键反应中间体*O具有良好的结合能，从而降低了4E-Oer的过电位。 本工作提出了一种很有前途的策略，可以操纵铁旋以提高单原子催化剂的电催化性能，为探索低成本、高性能的催化剂开辟了广阔的领域。

improving electrocatalytic oxygen evolution through local field distortion in mg/fe dual-site catalysts. angew. chem. int. ed.,, doi: 10.1002/anie.202314303.