电动汽车的大规模采用和有限金属资源的枯竭使得锂离子电池（LIBS）势在必行，但目前的licoo2途径主要是火法冶金和湿法，能量输入大，加工粗放，因此迫切需要替代多功能和绿色的方法。 基于此，吉林大学于继红院士、天津工业大学梅东海教授、苏州大学张伟教授（共同通讯作者）等据报道，一种巧妙且通用的策略使用析氢反应 （HER） 作为概念验证，通过催化剂重建 **libs。 锂离子阴极催化反应，催化剂重整氢氧化物，促进金属（如Li、Co、Ni、Mn、Fe）的完全萃取，浸出效率接近100%。 机理研究表明，质子或氢氧根离子辅助催化剂可以重塑**。 这种绿色氢偶联**方法一般适用于licoo2、lini08mn0.1co0.1o2、lini0.33mn0.33co0.33o2、lini0.8co0.15al0.所有主要的阴极类型，如 05O2、Limn2O4、LiFePO4，包括聚阴离子、层状和尖晶石氧化物，并可扩展到实际的废袋电池，为传统方法提供了一种多功能且可持续的替代方案，具有超越电池的广泛影响**。
锂离子电池 （LIBS） 广泛应用于便携式电子产品、电动汽车和智能电网的大型储能系统，目前大多数使用的 LIBS 进入垃圾填埋场，全球只有不到 6% 的 LIBS 被利用。 使用LIBS不仅消除了潜在的环境污染，而且还允许有价金属的再利用。 然而，现有的 LIBS** 技术在经济或环境上都不可持续。 目前，**方法依靠火法冶金和湿法冶金在高温（1400 °C）下从正极材料中提取金属，将过渡金属氧化物还原成合金，并在炉渣中夹带LI，但仍面临不利的高能源和资金成本、气态污染物和LI的损失。 湿法冶金处理使用强酸和还原剂以低价状态浸出金属，但该技术通常涉及复杂的预处理过程和强酸试剂的环境问题。
电化学还原仅限于特定的正极材料，不适用于具有低价过渡金属 （TMS） 的聚阴离子正极。 此外，这些工艺主要针对CO的值，正极材料为LiCoO2、LiFePO4、Limn2O4、LinixMnyCozo2和LinixCoyalzo2中的一种或混合物（X+Y+Z=1）。 因此，该开发需要对所有正极材料采用通用的绿色金属方法，但这也具有挑战性。
电池阴极**金属本研究通过扫描电子显微镜（SEM）和能谱（EDS）元素表征发现，LicoO2（LCO）首先被炭黑紧紧包围，随后LCO与炭黑之间出现较大间隙，最终LCO在箔上无法识别，在原有位置留下大量凹坑。 反应后立即检测到Li+，反应时间达到7 min后才检测到CO2+，说明钴的溶解略滞后于Li。 随着反应的进行，LFP颗粒的尺寸逐渐减小，最终消失在箔上。 随着反应时间的延长，其浓度迅速增加，在12 h达到最大值，浸出率约为100%。 LFP的XRD峰也逐渐减弱，未发现新的峰，表明LFP在催化反应过程中发生了结构重构。
图1比较不同的 lib** 方法
图2LCO和LFP的金属浸出作为HER催化剂正极材料的催化剂复溶
HER催化后，LCO的表层开始转变为非晶状结构。 530 EV左右的层状LCO峰值在10 min后消失，表明LCO表面的层状结构在催化反应后立即被破坏。 密度泛函理论（DFT）模拟表明，质子插入诱导LCO向CO（OH）2的结构转变是最有利的能量通路。 LFP的过渡金属处于低价态，在催化反应过程中也复溶成氢氧化物，消除了电子还原的可能影响。 结果表明，对于LCO，在催化反应过程中插入质子，导致层状结构降解，LI损失，CO在弱酸性溶液中蚀刻; 在LFP催化剂中，氢氧根离子取代磷酸盐和锂离子，导致结构转变为无定形氢氧化铁，随后溶解在溶液中。
图3LCO和LFP催化剂的复溶各种库系统中的扩展
本文以LMO、LNC811、LNC111、LNCA和LFMP正极材料为HER催化剂，将其结构转化为相应的氢氧化物，有利于Li和TMS的提取，浸出效率接近100%。 此外，作者使用商业废料lini05mn0.3co0.2O2 （LNMC532） 石墨软包电池作为概念验证。 拆卸后，LNMC532充当催化HER的工作电极。 在催化反应过程中，LNMC532颗粒逐渐变小并最终消失。 LI和TMS的浸出效率表明，高负载能力（328 mg cm2） 的商用LNMCC532阴极也可以完全浸出。完全浸出后，TMS以合金或盐的形式通过同时电沉积或沉淀收集，LI以锂盐的形式收集，残留的铝箔和炭黑也很容易分离和**。
图4扩展到其他正极
图5废袋电池LMMC532**
complete metal recycling from lithium-ion batteries enabled by hydrogen evolution catalyst reconstruction. j. am. chem. soc.,