离心玻璃是由无序取向的自旋冷冻形成的体系，也是最简单、最典型的玻璃类型。 半个多世纪以来，自旋玻璃研究中提出了许多新的理论概念和模型，有力地推动了统计物理学的发展，在蛋白质折叠、神经网络、优化算法等领域也具有重要的指导意义。 2021年，意大利科学家乔治·帕里西（Giorgio Parisi）因其在自旋玻璃方面的理论工作而获得诺贝尔物理学奖。 自旋玻璃材料中有许多新颖的物理现象，如自旋挫折和手性诱导的拓扑磁结构和拓扑霍尔效应，因此它们在自旋电子器件中也具有潜在的应用价值。
图1fcnm块状合金的直流电（a-c）和交流电（d-f）磁化强度随温度变化。
由。 由四种或五种以上等量或近似相等的金属形成的合金称为高熵合金，近年来作为一种新型的无序合金材料受到广泛关注。 它们通常由以下部分组成：
四种或五种以上原子比近乎相等的金属元素的组成，突破了传统合金成分单一元素的设计理念，故又称多主元素合金或化学复杂合金。 与以往经验不同，化学复杂合金由于其高混合熵的影响，倾向于形成稳定的固溶体，而不是复杂的金属间化合物。 它通常表现出任何元素集都不具备的独特属性。 此外，与传统合金相比，高熵合金跳出了传统合金的设计框架，具有巨大的成分空间和丰富的物理性能，因此具有广阔的应用前景。
近日，中国科学院物理研究所物理研究所极端条件物理重点实验室、北京国家凝聚态物理研究中心王卫华院士团队学生于继浩博士在白海洋教授、孙宝安副教授的指导下， 在Fe-Co-Ni-Mn四元高熵合金（以下简称FCNM合金）体系中观察到具有非常高玻璃化转变温度的自旋玻璃态。通过调整成分，这种合金的自旋玻璃化转变温度可以达到室温以上，这是迄今为止报道的最高自旋玻璃化转变温度。 这种自旋玻璃状态可以在很宽的组件范围内保持稳定，并且其相变温度可以在很宽的范围内连续调节（见图1）。
图2（a，b） DFT计算了FCNM合金体系不同组分的电子波分裂密度和磁矩分布。 （c） FCNM块体合金的磁相图。
为了解释自旋玻璃相的形成机理和超高转变温度的起源，他们发现系统中Fe、Co和Ni原子的磁矩趋于平行，而Mn原子趋于反平行（见图2）。 当它们形成合金时，这四种元素随机占据面心立方晶格，产生高度的磁阻挫败感，最终导致自旋玻璃相的形成。
此外，该体系中磁性原子之间的直接相互作用强度远高于稀磁性合金等传统自旋玻璃中的rkky间接相互作用强度，这使得体系的磁阻程度更高，自旋玻璃状态更稳定，转变温度显著升高。 当Mn的比例调整时，系统中的挫折程度也会发生变化，从而改变自旋玻璃状态的转变温度。 这种新型合金体系的发现，不仅为自旋玻璃和磁阻挫折材料的设计提出了新的思路，而且由于其超高的转变温度和可调的成分，也为自旋玻璃材料的实际应用提供了更多的可能性。 该工作发表在Physical Review Materials 6， L091401 （2022）上，标题为“Robust Spin Glass State with Exceptional Thermal Stability in a Chemically Complex Alloy”。
图3（a-c） FCNM合金薄膜拓扑霍尔效应的原理及测量方法. （d， e） 拓扑霍尔效应强度随磁场和温度的变化。
拓扑霍尔效应是手性自旋结构的电输运响应，可以作为检测和理解这种新颖的磁有序结构的有力工具。 到目前为止，拓扑霍尔效应仅在一些非中心对称超晶格体系、磁异质结和三角晶格磁体中被发现和报道，其形成机理是由于对称性断裂导致的DM相互作用破坏了自旋的共线排列，或者几何挫折改变了RKKY相互作用的大小和符号。 高熵合金中原子的随机占有引起的强磁阻挫败效应的存在也导致了长程磁序的破坏和非共线磁性的产生，因此可以作为手性自旋结构的新一代机理。
此外，他们首先通过物理气相沉积将FCNM合金制备成薄膜，然后对其进行系统的电传输和磁表征。 结果表明，强度高达1拓扑霍尔效应在92 cm处非常显著，并且可以存在于很宽的温度和磁场范围内（见图3）。 为了进一步了解拓扑霍尔效应的机理，他们进行了洛伦兹电子显微镜和小角中子散射实验，发现样品在非常低的磁场下转变为单畴结构，但畴内的磁矩仍然是非共线的（见图4）。 DFT计算结果表明，在0 K时，即使考虑SoC效应的影响，允许磁矩在三维空间中旋转，磁矩仍倾向于共线排列，这表明FCNM合金中的手性自旋结构是一种热活化现象。 蒙特卡罗模拟结果不仅进一步证实了这一结论，而且发现拓扑霍尔效应的温度依赖性与垂直磁各向异性有关。 结合上述实验、计算和仿真结果，他们将拓扑霍尔效应的物理起源归因于原来各向同性的自旋排列在外磁场作用下具有优先取向，导致标量自旋手性（定义为由相邻局部自旋矢量张拉的固体的角大小）不再相互抵消，并显示一个整体的净值。
图4（a-c）洛伦兹电子显微镜观察样品中磁畴壁随磁场的演化。 （d、e） 小角中子在不同磁场下的散射强度及其沿平行和垂直磁场方向的角度积分。
由于拓扑霍尔效应与系统的自旋手性成正比，因此在没有磁场和饱和磁场的情况下，其强度为零，但在中间磁场中出现。 该起源与先前报道的手性自旋系统完全不同，为手性自旋系统的设计和制备开辟了新的方向。 此外，FCNM高熵合金具有面心立方结构简单、制备工艺简单、性能易于控制等特点，不仅为手性自旋结构的研究提供了良好的材料体系，而且在未来可能应用于自旋电子器件。 该工作发表在Advanced Materials 202308415 （2024）上，标题为“Observation of topological hall effect in a chemically complex alloy”。 第一作者于继浩，物理研究所副研究员孙宝安，广西大学白海洋研究员和李子安教授为共同通讯作者，合作者包括东莞散裂中子源研究员柯玉斌。
本系列研究得到了国家自然科学委员会重大专项和基础科学中心项目、科技部国家重点研发计划、中科院战略性优先科技专项、广东省重大基础与应用基金项目等支持。
链接 1 链接 2
编辑：停止云。