近日,安徽大学杨萌萌教授、中国科学技术大学李倩研究员及其合作者开发了一种反铁磁-铁磁相变成像方法,扩展了反铁磁畴的成像方法,为二维磁体的磁各向异性提供了重要的见解。
未来,该方法可应用于其他反铁磁材料,从而为反铁磁畴的直接成像提供新的思路。
铬硫溴是本研究的“材料主角”。 如果可以通过某些方法将相变温度提高到室温,结合材料的半导体性能,则可以用于自旋电子学存储器件。
图 |从左至右:裴芳芳、刘大祥、李倩研究员、于晶晶、杨萌萌教授、袁亚楠(**资料图)。
让我们从法国物理学家路易斯·奈尔(Louis Nair)开始
法国著名物理学家路易斯·内尔于2024年获得诺贝尔物理学奖。 他在反铁磁性研究方面取得了重要成就,被誉为“反铁磁材料之父”。 然而,它曾说过“反铁磁性很有趣但没用”,因为最初反铁磁材料只是用作磁存储器件的交换偏置引脚层,这意味着它一直处于配角角色直到现在。
近年来,人们发现反铁磁性具有净磁矩为零、谐振频率超快的特点。 与铁磁性材料相比,当同时暴露在外部磁场中时,由于上述固有的磁性,反铁磁性具有更好的鲁棒性和更快的响应速度。
在此基础上,开发了基于反铁磁材料的反铁磁自旋电子学。 然而,反铁磁的自旋方向并不容易翻转。
对于传统的反铁磁材料,如氧化镍、氟化亚铁等材料,它们的自旋翻转场大约在几特斯拉到几十特斯拉的量级。
因此,人们关注的问题是:如何在小磁场下改变反铁磁性的自旋方向;以及如何在同一材料中实现反铁磁-铁磁转换。
自 2007 年以来,层状 2D 材料已被广泛研究,当时发现 2D 材料中也存在磁性长程有序。 其中,二维反铁磁材料溴化铬硫一直是研究热点。
溴化铬硫作为A型反铁磁半导体,具有良好的空气稳定性,其反铁磁相变温度相对较高。
该材料的另一个特点是它具有长条的形状,面内晶体A和B对应于条带的长边和短边。 磁化轴在晶轴B轴上,过渡场也比较小。
结合磁光克尔显微镜和密度泛函理论计算,杨萌萌、李倩团队在本文中研究了溴化铬的反铁磁-铁磁转变,发现溴化铬具有与不同磁相相关的异常变性。
在不同的磁序条件下,这种独特的磁光特性会带来不同的各向异性光学反射率,从而可以直接成像磁场下的反铁磁-铁磁跃迁。
在磁光克尔显微镜的帮助下,研究团队不仅对磁畴的成核和扩散进行了成像,还确定了反铁磁-铁磁转变过程中的中间自旋翻转态。
这种独特的磁光性质,以及溴化铬硫中反铁磁-铁磁相变的相变动力学,意味着二维磁性材料在自旋电子学领域具有广泛的应用。
事实上,这个项目并不是他们最初的研究目标,而是从实验新现象中衍生出来的研究。
让我们从异常的磁光效应开始
据介绍,课题组在首次拿到溴化铬硫样品时,原本想通过磁光克尔显微镜观察其磁滞回线和磁畴。
在这个过程中,他们发现了一些异常的磁光效应,并开始进一步研究和理论解释磁异常效应。
在此基础上,他们利用这种异常的磁光效应,首次观察了溴化铬硫晶体中反铁磁-铁磁转变的动态过程,发现在转变过程中存在自旋翻转中间态。
首先他们使用磁光克尔效应(moke)测量了低温下的异常磁光信号。
在这项研究中,研究小组使用振动样品磁力计(VSM)和磁光克尔效应研究了溴化铬硫的宏观磁化强度作为磁场的函数。
VSM 测量的 m-h 曲线清楚地显示了溴化铬硫的各向异性磁晶特性,其中面内 b 轴是简易轴,面内 a 轴是亚简易轴,面外 c 轴是亚硬轴。
在溴化铬硫的 Néel 温度 (TN 132K) 以下,VSM 测量显示了滞后回线的反对称形状。 例如,在相反的饱和磁场下,会发生相反的饱和磁化强度。
来自相同溴化铬硫晶体的克尔信号显示出几乎对称的环形。 例如,在相反的饱和磁场下,会出现相同的饱和克尔值。
这些结果证实了溴化铬硫的克尔信号在低于tn温度时主要是反铁磁性的或相邻层之间的铁磁性,而不是净磁化符号。
换言之,这些沿一个轴的磁化符号对克尔信号的贡献远小于对应于溴化铬硫的反铁磁-铁磁跃迁的磁序态。
图 |溴化铬硫的晶体结构和磁光性质
然后该团队通过改变线偏振光的偏振方向,研究了本体溴化铬硫平面中的磁光各向异性反射率。
为了进一步改善线偏振光的偏振态和磁序,以及晶轴之间的相互作用,他们设计了一组垂直放置的溴化铬硫样品,以排除与入射光偏振相关的强度变化的背景。
结果表明,溴化铬硫样品在不同磁相下不同偏振角的入射光各向异性反射率表现出明显的Cos2依赖性,证实了溴化铬硫的单轴各向异性光学性质。
为了确定溴化铬硫中反铁磁-铁磁相变引起的偏振相关反射率,他们测量了沿b轴扫描时不同偏振角下的反射率。
测量结果表明,在=0°时,反射率与磁场关系不大;随着 的增大,反射率表现出明显的磁场依赖性,这也与前面测得的异常磁光克尔效应的磁滞回线几乎相同。
图 |反铁磁态、铁磁态和顺磁态的各向异性反射率(先进功能材料)。
随后,他们利用密度泛函理论计算了溴化铬硫的磁光性质。 具体而言,课题组邀请了中国科学技术大学的高阳教授帮助进行理论计算,从而计算出铁磁态和反铁磁态下的能带结构,发现这与以往的研究结果一致。
然后,他们通过数值确认ab=0,发现对称性分析彼此吻合良好。 然后,他们计算了aa和bb的实部和虚部,作为铁磁和反铁磁态下光子能量的函数。
通过这一点,他们发现铁磁态的反射率总是大于反铁磁态的反射率。 具体而言,铁磁态和反铁磁态的反射率随着入射光偏振角的增加而降低。
其中,=0°时差异较小,=90°时差异最大,也与实验数据吻合较好。
图 |溴化铬硫光响应的密度泛函理论计算(**先进功能材料)。
最后,他们使用克尔显微镜观察了块状溴化铬-硫化物的反铁磁-铁磁畴转变。 基于其独特的磁光特性,该团队对溴化铬硫进行了成像,以进一步揭示反铁磁-铁磁相变的细节。
它还捕获了磁畴图像从反铁磁态到铁磁态的全过程,显示出非常丰富的磁畴信息。 同时,他们注意到样品上存在台阶,这些台阶代表了不同厚度的不同反铁磁-铁磁相变临界场。
随着磁场的增加,铁磁畴在样品边缘或缺陷附近成核,然后通过畴壁运动扩展,最终覆盖整个样品区域。
该团队还注意到一个有趣的现象,即在对比度从黑色过渡到灰色之前,域壁运动似乎总是伴随着额外的明亮白色对比度。
这种额外的明亮对比表明,在反铁磁-铁磁性跃迁过程中,溴化铬-硫层间反铁磁态的自旋可能存在自旋-触发器跃迁(反铁磁态下的旋浮索跃迁,当磁场增大并超过临界值时,两个亚晶格的自旋突然旋转并几乎垂直于磁场方向排列, 因此处于倾斜的旋转翻转状态)。
图 |反铁磁-铁磁相变过程中磁畴中溴化铬硫变化的直接成像(先进功能材料)。
至此,研究基本告一段落。 近日,相关**发表在Advanced Functional Materials[ 1]上。
安徽大学硕士生于晶晶、中国科学技术大学硕士生刘大祥、丁振宇为共同作者,中国科学技术大学李倩研究员杨萌萌教授、加州大学伯克利分校邱子强教授为共同通讯作者。
图 |相关**(先进功能材料)。
审稿人对这项工作给予了积极的评价。 第一位审稿人评论说,技术研究组利用该技术组观察磁相变过程中磁畴的成核和演化。
另一位审稿人说:“作者使用磁克尔显微镜对二维磁体中溴化铬硫的铁磁性、反铁磁性和顺磁性状态进行了全面研究。 他们的结果表明,反铁磁-铁磁转变相变具有空间分辨率,并识别了自旋翻转态。 ”
基于这一成果,研究小组打算研究薄层样品,包括测试其磁光特性和控制其磁畴翻转。 从应用角度来看,也可以制备一些基于溴化铬硫材料的器件。
参考资料: 1yu, j., liu, d., ding, z., yuan, y., zhou, j., pei, f., li, q.. direct imaging of antiferromagnet‐ferromagnet phase transition in van der waals antiferromagnet crsbr.advanced functional materials, 2307259(2023).