了解电催化剂的结构演变与其催化活性之间的关系很重要，但具有挑战性。 基于此，阿卜杜拉国王科技大学张华斌教授等在析氧反应（OER）条件下，利用Oprando X射线吸收光谱等实验和理论计算方法，研究了结构无序对氢氧化铁镍催化剂OER动态结构演化过程中活性的影响，并研究了这种相关性。 扩展X射线吸收精细结构分析得到的Debye-Waller因子反映了结构无序的程度，并与电催化剂的本征OER活性有很强的相关性。
VASP解读
利用自旋极化DFT计算方法，研究了催化剂之间的OER活性机理。 首先，研究了结构无序对催化剂电荷转移的影响，结果表明，与D-Fe-Ni-OOH模型相比，D（S）-Fe-Ni-OOH模型具有更多的电子消耗积累，即电荷转移效率更高。 两种模型的能带结构模拟表明，D（S）-Fe-Ni-OOH催化剂的导电性优于D-Fe-Ni-OOH催化剂。 计算的总态密度（TDOS）揭示了电子转移速率序列：d（se）-fe-ni-ooh d（s）-fe-ni-ooh d（o）-fe-ni-ooh d-fe-ni-ooh d（o）-fe-ni-ooh d-fe-ni-ooh d-fe-ni-ooh，表明催化剂结构越无序，电荷转移越容易，电子导电性越好，有助于提高其对OER的催化活性。
作者还计算了不同模型中Fe和Ni位点OER的自由能图，D-Fe-Ni-OOH和D（O）-Fe-Ni-OOH催化剂OER的热力学过电位分别为930 mV和560 mV。 D（S）-Fe-Ni-OOH和D（Se）-Fe-Ni-OOH的9个活性位点均为Fe位点，对应的过电位分别为500 mV和490 mV。 理论计算的过电位趋势为d（se）-fe-ni-ooh correlating structural disorder in metal (oxy)hydroxides and catalytic activity in electrocatalytic oxygen evolution. angew. chem. int. ed.,, doi: ht-tps: