硫阴极局部反应的非均相性和锂负极的不均匀锂沉积是锂硫(Li-S)电池实际应用中难以解决的问题。 尽管在硫阴极和锂负极的优化方面取得了令人瞩目的进展,但对正负极之间的高度耦合仍缺乏全面的认识。
周广敏,清华大学深圳国际研究生院受Butler-Volmer方程的启发,通过同时考虑传质指数(imass)和电荷转移指数(icharge),确定了有助于合理设计硫阴极结构的二元描述符(IBD),构建了IBD与锂负极形貌演化的关系。 有限元结果表明,IBD调控的局部电流密度是硫阴极与锂负极电化学行为之间的桥梁。 具体来说,较高的IBD可以在正极和负极上产生更均匀分布的局部电流密度,从而促进均匀反应。
图2高IBD mf@cnt正极的制备结合对有限元的理解,作者报道了一种三聚氰胺formaldehyde@carbon纳米管(mf@cnt)海绵作为高IBD的硫宿主模型,其互连的孔隙结构不仅具有均匀的局部电流密度,而且能够实现快速离子传输,从而降低正负极的反应异质性。 该mf@cnt具有重量轻、机械强度高、对电解液润湿性好等优点,具有量产潜力。 结果,基于mf@cnt的 Li-S 电池显示 203 mAh cm-2 的惊人容量。 此外,mf@cn基AH级软包电池的能量密度分别为318 Wh kg-1和473 Wh L-1,显示出巨大的实际应用潜力。
图3 S-mf@cnt的电化学性质unr**eling the coupling effect between cathode and anode towards practical lithium-sulfur batteries. advanced materials 2023. doi: 10.1002/adma.202303610
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