介绍。
2022 年 6 月 6 日和 6 月 7 日中国科学院福建物质结构研究所谢奎研究团队分别在《自然可持续性》（Nat.）中。 sustain., if=19.346）和Angewandte Chemie国际版（Angew.）。 chem. int. ed., if=15.336），即“.sustainable ammonia production enabled by membrane reactor“和”。selective oxidative coupling of methane to ethylene in a solid oxide electrolyser based on porous single-crystalline ceo2 monoliths”。下面，就为大家简单介绍一下这两项成果，供大家学习和了解！
nat. sustain.： 用于可持续氨合成的膜反应器
氨工业通过经济地大规模生产肥料，对全球粮食**至关重要，它允许开发使用氨作为无碳能源载体的催化化学和技术。 虽然Haber-Bosch技术（通过在恶劣条件下促进FE催化剂进行硝基水解）将继续发挥关键作用，但其巨大的碳足迹和能源消耗需要更可持续的生产方法，最好是在靠近环境压力的地方。 基于此，谢奎，中国科学院福建物质结构研究所研究员（通讯作者），等报道了一种概念上不同的方法，该方法利用氮渗透膜反应器中电子（E-）和氮离子（N3-）的双极扩散来合成绿色氨。 首先，氮气（N2）在一侧被化学吸附、活化并分解成氮离子，然后通过双极扩散通过气密膜输送到另一侧的表面。 在表面，输送的氮离子（N3-）与氢气反应，在膜反应器内形成氨。 14N 15N同位素示踪剂实验证实了N2的有效活化。 其中，在450时，N2渗透通量高达31 10-2 ml cm-2 h-1，氨产率为29 μmol cm-2 h-1。渗透 N3- 离子与 H 的反应2 产生 0097 vol% 的高氨浓度接近热力学平衡极限 （01 vol%）。此外，膜反应器还具有寿命长、成本低、可扩展性强等优点。 通过利用核电站和工业的可用废热流，可以进一步提高能源效率，而风能、太阳能和地热能等可再生能源可以转化为热量以保持膜反应堆的运行。 这项工作不仅为常压合成氨创造了一条更环保的途径，而且提出了一种新的膜反应器设计，可以在其他领域找到应用。
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图1氮化物膜反应器中的氮气渗透
图2膜反应器中氨合成的测量
图3具有不同氮化膜的反应器
总结。 总之，作者展示了一种在环境应力下通过膜反应器中的氮离子活化合成氨的可持续方法。 氨的生成速率达到29 mol cm-2 H-1，氨含量为 0，气相为 450097 vol%。渗透氮证实了氨的合成，原位FTIR和15N2同位素示踪剂实验证实了氨的合成。
本工作介绍了一种在常压下利用氮气渗透膜反应器合成氨的新方法，并展示了氨合成在实际应用层面的巨大潜力。 由于需要更高的能源效率和更灵活的小规模分配工艺，氮气渗透膜反应器可以提供许多优势，并扩大在环境胁迫下实际可行的氨合成范围。 与能源密集型 H-B 技术相比，膜反应器中的氨合成可以利用工业过程中的废热流将所需的工作温度保持在 400-450 度，并最大限度地提高能源效率，而环境压力可显着降低能量输入。
文章信息。 sustainable ammonia production enabled by membrane reactor.nat. sustain.,, doi: 10.1038/s41893-022-00908-6.
angew. chem. int. ed.： 基于多孔单晶CEO2模块的固体氧化物电解槽中甲烷和乙烯的选择性氧化偶联
众所周知，甲烷（CH4）催化转化为乙烯（C2H4）在轻烯烃工业中起着重要作用。 基于此，谢奎，中国科学院福建物质结构研究所研究员（通讯作者），等在固体氧化物电解槽 （SOE） 中，已经报道了 CH4 在阴极向乙烷 （C2H4 C2H6） 的电化学转化和在阴极将 CO2 电解为 CO。 作者通过将单晶（SC）Ni纳米颗粒（NI NPS）溶解在多孔单晶（PSC）二氧化铈（CEO2）块中，构建了一个定义明确的界面作为三相边界，并设计了通过控制电压和温度对CH4进行阳极氧化的活性氧的化学状态和通量。 实验测试发现，C2 选择性（C2H4 和 C2H6）前所未有，C2 选择性为 99，CH4 转化率约为 7%5%。电解槽表现出优异的耐久性，在连续运行100小时后没有观察到性能下降。 这项工作将为CH4 CO2选择性地转化为有用的化学品开辟一条新的途径，并且构建定义明确的界面的技术可能会在其他领域找到潜在的应用。
*邮差。 
图1PSC CEO2 模块与原位溶解的 SC Ni 纳米颗粒
图2CH4氧化的催化机理
图3CO2还原的催化机理
图4SOES的电化学特性
总结。 总之，作者证明了在SOE中有效的电化学过程中CH4向C2产物的选择性转化，其中阳极处CH4的转化与阴极CO2的还原相结合。 PSC CEO2电极中明确定义的活性界面的析出不仅提高了催化活性，而且提高了抗结焦和热稳定性。 CH4 转化率约为 7%，史无前例的 995% C2 选择性。 此外，良好的活性界面显示出高温稳定性，可持续使用100小时。 这项工作可以为CH4在电化学过程中的氧化开辟一条新的途径，金属-氧化物界面可能在其他领域提供广泛的潜在应用。
文章信息。 selective oxidative coupling of methane to ethylene in a solid oxide electrolyser based on porous single-crystalline ceo2 monoliths. angew. chem. int. ed.,, doi: 10.1002/anie.202207211.
关于通讯作者。
研究员谢奎、中国科学院福建物理结构研究所研究员、博士生导师、研究组组长等。