背景
将二氧化碳（CO2）电化学转化为有价值的碳基产品被认为是解决温室效应和全球能源问题的一种有吸引力的方法。 尽管二氧化碳转化为一氧化碳（CO）已经达到了非常高的水平，但由于二氧化碳还原反应（CO2RR）的动力学限制，多电子还原产物的生产仍然很困难。 因此，后续CO电还原（COER）对CO2的深度还原具有重要意义，因此有必要开发高效的COER电催化剂。
目前，铜基纳米材料仍然是生产各种碳氢化合物和含氧化合物最有前途的COER电催化剂之一。 然而，它们的商业应用受到耐久性差、高过电位和法拉第效率低的阻碍。 因此，进一步开发高效、高选择性的COER电催化剂仍是一个值得关注的领域。
结果简介
本文利用密度泛函理论（DFT）计算了一系列固定在N掺杂石墨炔上的过渡金属原子作为COER电催化剂的电位。 这些单原子催化剂最终产物的选择性取决于金属原子在元素周期表中的位置，每个循环之前和中间的金属对CH4和产生CH3OH的金属具有很高的选择性。 在所有被认为是金属原子的金属原子中，mn@n-Gy 和 ni@n-Gy 分别对形成 CH4 和 CH3OH 具有优异的 Coer 催化性能。
**导读
figure1 (a) the considered three sites for tm anchored on n-gy (b) binding energies of tm anchored on n-gy. (c) energy profile of aimd simulation on ag@n-gy at 500 k.
figure2 (a)the computed adsorption energy of co on tm@n-gy.(b) the computed charge density differenceof co adsorption on mn@n-gy. (c) the partial density of states (pdoss) between co and mn before and after co adsorption. (d) the correlation between integrated crystal orbital hamilton population (icohp) and the adsorption energy (δeads) of co.
figure3 (a) gibbs free energy profiles for co reduction to ch4on mn@n-gy. (b) gibbs free energy profiles for co reduction to ch3oh on ni@n-gy.(c)computed theoretical limiting potential (ul) on twenty catalysts oftm@n-gy.
figure 4 (a) volcano plots between ∆echo* and ul. (b) the rmse and the r2score on the test set of machine learning models with different algorithms for ∆echo*. c) comparison between dft-calculated and ml-predicted ∆echo*. green and pink points correspond to the training data and test data, respectively. (d) pie chart for feature importance analysis in the ml model.
figure5 (a) computed energies of the mn@n-gy andcorresponding reaction intermediates as a function of the applied electrode potential (she). b) free energy changes of the reaction steps of mn@n-gy as a function of ph. (c) ph-dependent and potential-dependent contour plot of adsorption energies of*co and (d) *cho on mn@n-gy.
关于作者
赵景祥哈尔滨师范大学化学工程学院教授、博士生导师，黑龙江省杰出青年，龙年度学者; 主要从事低维纳米材料电催化性能的理论研究 am. soc. chem., matter, chem., acs catal.在国际知名学术期刊发表SCI论文80余篇，ESI高被引论文6篇。 获黑龙江省科学技术奖二等奖; 他是美国化学会和中国化学会的会员。 黑龙江省化工理事会理事。
郑伟涛吉林大学常务副校长，教授，博士生导师。 主要从事超硬薄膜材料、功能薄膜材料、石墨烯等碳纳米材料、储能电极材料及材料计算与模拟等研究，主持国家863、国家**委重点项目、科技部重大仪器专项、《高校学科创新与智能引进计划》， 等，获吉林省科学技术进步一等奖（2024年）、吉林省自然科学奖一等奖2项（2024年、2024年）（均为一等奖），并获得中国发明专利40余项。发表SCI论文600余篇，H值为71。著有《薄膜材料与薄膜技术》。
崔晓强吉林大学材料科学与工程学院副院长，主要研究方向为能源催化材料，开展原子尺度高效催化剂的设计与制备。 在 nat 中 commun.、adv. mater.、adv. energy mater.、j. am. chem. soc.、angew. chem. int. ed.在国际知名学术期刊发表SCI论文160余篇，其中ESI高被引论文7篇，授权中国发明专利32项; 主持中华人民共和国科技部国家重点研发计划、国家自然科学项目等; 曾获教育部“新世纪优秀人才”计划、吉林省“长白山学者”、长春市首届资助。
第六、第七批突出贡献专家，吉林省第七批拔尖创新人才三级。
文章信息
jiao d, zhang d, wang d, et al. applying machine-learning screening of single transition metal atoms anchored on n-doped γ-graphyne for carbon monoxide electroreduction toward c1 products. nano research, 2023