调控单原子电催化剂的局部自旋构型在促进氧还原反应(ORRs)方面具有广阔的前景,但仍面临缺乏有效手段的挑战。 基于此,苏州大学邵明旺教授、廖凡教授,常熟理工学院耿洪波教授(共同通讯作者)等本文合理设计并采用机械-热磨法合成了由原子分散的PT和CO在氮掺杂碳上的二元原子催化剂(PTCO-NC)。
密度泛函理论(DFT)计算表明,原子分散CO的引入导致相邻PT原子的自旋极化,从而优化了吸收的能量,降低了速率决定步骤的能量势垒,从而加速了PTCO-NC的氧催化反应动力学。 因此,所构建的PTCO-NC催化剂具有优异的ORR性能,具有正半波电位(085 V)、高动态电流密度 (08 V 时为 83 mA cm-2)、低塔菲尔斜率 (85 mV dec) 和稳健的循环稳定性(>在碱性介质中运行 170 小时后保留率为 90%)。
此外,以PTCO-NC为正极催化剂,PTCO-NC基锌空气电池的功率密度高达204 MW cm-2,具有优异的倍率容量和优异的耐久性。 本研究为提高氧还原反应活性提供了新的思路,并引领了可再生能源存储和转换系统高效催化剂的探索。
mechano-thermal milling synthesis of atomically dispersed platinum with spin polarization induced by cobalt atoms towards enhanced oxygen reduction reaction. nano energy,, doi: 10.1016/j.nanoen.2022.107341.