摘要阿秒光脉冲产生方法获得2024年诺贝尔物理学奖，引起广泛关注。 阿秒脉冲是通过从周期阶的飞秒脉冲中产生高次谐波而获得的，这需要许多关键技术，包括飞秒脉冲压缩、脉冲载波相位的稳定控制以及脉冲强度的提高。 本文简要介绍了阿秒脉冲的产生方法、发展趋势和应用。
关键词 ： 阿秒脉冲， 高次谐波， 周期数量级脉冲， 载波包络相位
2024年诺贝尔物理学奖已经揭晓，期待已久的产生阿秒脉冲的实验方法终于颁奖了。
五年前的2024年，诺贝尔物理学奖授予了杰拉德·穆鲁和他的学生。 奖励是飞秒脉冲啁啾放大技术。 正是因为啁啾脉冲放大技术，人们才能获得高能飞秒脉冲，驱动高次谐波产生阿秒脉冲可追溯到2024年的诺贝尔物理学奖已经表明，光频梳技术中的脉冲包络相位控制技术恰恰是获得孤立阿秒脉冲的关键。
阿秒脉冲产生条件。
产生阿秒脉冲的条件与飞秒脉冲的条件相同，首先必须有一个足够宽的频谱来支持这种短脉冲。 根据时间带宽积（δδ1），脉冲宽度与频谱宽度成反比，即脉冲越短，所需的频谱宽度越宽。 要获得小于 1 fs 的阿秒脉冲，需要大于 10 Hz 的带宽。 同时，载波需要更高的频率。
从脉冲载波的周期来看，脉冲的宽度不能小于光载波的振荡周期。 当光的振荡周期为1 fs时，频率为10 Hz，对应的波长为300 nm。 因此，要打破飞秒势垒，需要将波长缩短到紫外或X射线波段。
传统的激光介质显然不满足这一条件。 首先，固态激光介质的工作波长从可见光到红外线，而单个激光介质（如钛工兵）产生的激光光谱只能支持5fs量级的脉冲。 即使是整个可见光谱也只能支持3 fs脉冲。 对于气体激光器，例如准分子，尽管在紫外波段，光谱带宽不够宽，无法支持阿秒。
由于现有的激光介质不能支持阿秒脉冲，因此只能采用腔外膨胀的方法。 至少有两种方法可以显著扩展光谱范围。 一种是级联拉曼，另一种是高次谐波。 这两种光谐波产生方法在波段上都具有非常宽的多级光谱。 是否有可能从它们的合成中获得阿秒脉冲？
级联拉曼光谱是氢（及其同位素）中的一系列光谱，这些光谱是使用等距的分子振动频率级联产生的，可以扩展到紫外光。 例如，在氘气中，带宽为 23 phz 的多级拉曼光谱。 不幸的是，没有证据表明这些拉曼分量之间存在固定的比特差，因此很难合成脉冲。 据称，以 94 fs 的间隔获得 200-700 的脉冲。 问题在于，没有证据表明这些离散光谱具有固定的相位关系。
图1 高次谐波产生原理三步模型示意图：电离;加速度;复合。
如图1所示，产生高次谐波的原理通常用三步模型来解释：电离、加速和复合。 强光脉冲使原子电离，电子在光场中加速获得能量，在复合过程中，电子会以较短波长的光脉冲的形式释放其动能，这种在软X射线波段的辐射是高次谐波。
不仅飞秒脉冲能产生更高的谐波，只要峰值功率足够高，就可以产生一系列相等间隔的奇次谐波，只是截止频率高低的问题。 尽管有些人声称已经合成并测量了具有更高次谐波的阿秒脉冲，但仔细观察会发现他们只是在做线性自相关，即测量频谱相干时间，而不是脉冲持续时间。
阿秒脉冲在每个谐波中。
Anne L'Huilier的贡献在于，早在2024年代后期，她就发现没有必要合成这些谐波来产生阿秒，但每个谐波本身就是一个阿秒。
皮埃尔·阿戈斯蒂尼（Pierre Agostini）采用双光子电离互相关法或Rabbitt（通过干涉双光子跃迁重建阿秒跳动）方法测量了高次谐波脉冲的电场幅值和相位，并重构了脉冲的时域波形，从而获得了平均脉冲持续时间为250 AS，脉冲间隔为1。35 fs（图2）。
然而，这些谐波阿秒脉冲之间的时间间隔非常接近，并且还没有发现可以分离其中一个阿秒脉冲的高速光开关。
图2 Agostini等人使用兔子法测量的从11次到19次的五次谐波的电场幅值和相位，然后重建脉冲时域波形。 每个峰的半高宽度为250 as，间隔为135 fs。余弦函数波形（虚线）表示零延迟时的红外探头电场。
接近截止频率的超连续谱。
早在2024年，Margret Murnane等人就发现，随着激发高次谐波的脉冲不断缩短，高次谐波的频谱宽度也会增加。 当脉冲缩短到周期量级时，截止频率附近的高次谐波意外地连接在一起，形成一个小的超连续谱。 如图 3 所示，当脉冲从 30 fs 缩短到 7 fs 时（在 800 nm 波长下相对于 2.）。6个光学周期），连接高次谐波的波形。
图3 不同脉冲宽度的激光入射到氖气中产生的高次谐波。
Ferenc Krausz的研究小组进一步证明，只有当周期性数量级脉冲的载波包络等于0时，截止频率附近的频谱才会连接（图4）。 靠近截止频率的优点是，截止频率后的小超连续谱可以通过谱滤波分离。 这被称为“孤立”阿秒脉冲。
图4 在周期脉冲激发的高次谐波软X射线谱的数值模拟中，（a-d）底部的阴影曲线是高次谐波辐射谱在截止频率范围内随载波包络相位的变化。 在（a）中，当载波包络相位（）为0时，截止频率区域的高次谐波连接起来，另一条曲线是被高斯滤波器滤除的连续谱。
在当时，将脉冲缩短到一个周期并不太困难。 当棱镜压缩脉冲达到极限时，维也纳工业大学的克劳斯和他的同胞罗伯特·西波克斯（在匈牙利物理研究所工作）提议用所谓的啁啾镜补偿激光腔中的色散，其中西波克负责涂层。 使用这个啁啾镜，Krausz最终得到了大约5 fs的脉冲，或准单周期。 使用啁啾镜技术来补偿激光腔内甚至激光腔外的色散，是迈向单周期脉冲的重要一步。 时至今日，啁啾镜仍然是一个非常重要的色散补偿元件。
虽然从激光振荡器发出的脉冲达到周期量级，但脉冲能量仅为1 nj左右。 如此低的脉冲能量不足以激发高次谐波。 幸运的是，啁啾脉冲放大技术已经是一种常规技术，可以将脉冲放大到毫焦耳的数量级。 然而，由于增益变窄和残余色散，放大后的脉冲只能压缩到30 fs。
米兰理工大学的Nisoli等人发现，惰性气体的电离可以突破脉冲频谱上增益介质的限制。 他们建议使用直径约为100 m的空芯光纤，其中填充了惰性气体来扩大频谱。 长度为几十厘米的空心光纤，既能保持单横向模光斑，又能有小的色散，可以用啁啾镜压缩。 它们最终得到的脉冲能量为几百微焦耳，这是一个准单周期脉冲。
但是，如何将脉冲的载波包络相位控制为零呢？
载波包络相位控制和光频率梳理。
当脉冲缩短到周期的阶数时，即在脉冲的包络下，只有一个载波周期，载波的峰值与包络是否对应非常重要。 因为在如此短的脉冲中，起作用的是脉冲的电场，而不是包络。 脉冲的强度取决于两个峰值是否重合。 只有当这两个峰值重合时，才能获得最强的电场。
在载波包络相位示意图[图5（a）]中，有载流子包络相位，它取决于群速度和由于激光腔中的色散引起的相速度的差异。 由于比特差如此之小，很难在载波的一个周期内进行时域测量。
该测量方法由瑞士联邦技术大学的Ursula Keller提出。 她领导的小组使用傅里叶变换推导出与初始频率的关系，并将其命名为。 在MHz范围内，可以很容易地在频域中测量，发明了基频-倍频程-拍频法（-to-2）来测量它。 该方法也为光频梳的形成提供了关键技术。
图5 （a） 载波包络相位差示意图（b） 频域和基频的初始频率及其乘法。
图5（b）显示了这种方法。 在倍频程之外的频谱中，每个频率是频率间隔加上初始频率的整数倍。 当某个光频率被非线性晶体加倍时，有两个，而光谱中只有一个频率是该基频附近频率的 2 倍。 这两个频率的拍频，即。
2024年，Krausz等人在各种技术下制造了650 AS孤立的阿秒脉冲。 目前，最短的脉冲在43-53as的范围内。
阿秒脉冲驱动光源的演化。
2024年左右，阿秒脉冲的研究发生了很大变化。 在 2010 年之前，钛蓝宝石激光器是标准且成熟的阿秒脉冲驱动光源。 脉冲能量为数十毫焦耳，重复频率在 1 kHz 以内。 由于波长较短，截止频率限制在100 ev左右。 同时，重复频率相对较低，限制了它可以产生阿秒脉冲的平均功率。
自2024年以来，有利于提高截止频率和重复频率的中红外参量啁啾脉冲放大器（OPCPA）被用作驱动光源的主要研究方向。 然而，它会导致驱动波长变长，电子束发散，高次谐波阶次增加，导致产生阿秒脉冲的效率急剧下降。
为了补偿效率损失，主要关注点是提高驱动光源的强度和重复率。 重复频率为100 kHz、平均功率大于1 kW的成熟飞秒光纤或盘式激光器，加上多腔扩展和脉冲压缩，成为新型阿秒脉冲的驱动光源，大大提高了阿秒脉冲的重复频率和平均功率。 另一方面，自主控制和驱动脉冲光场波形的光场合成技术也可以提高阿秒激光产生的效率。
阿秒科学有着光明的未来。
由于驱动光源的波长较长，阿秒脉冲的光子能量膨胀到1 kev以上，脉冲宽度也按照原子单位时间发展到24。 这极大地改变了阿秒脉冲的应用。
1）随着阿秒脉冲光子数量的增加，在单个脉冲中可以观察到纳米材料纳米尺度的微小变化，使亚飞秒分辨率的超高速成像成为可能。
2）随着阿秒脉冲强度的增加，利用具有非线性光学效应的多维成像技术，如表面倍频和超短脉冲的四波混合，可以扩展到软X射线波段。这对于理解表面和界面的化学反应和催化机理非常重要。
3）随着截止波长的扩大，如果可以同时测量吸收端附近的X射线吸收微观结构和宽带X射线吸收微结构，则可以用单个阿秒光源连续测量电子动力学和结构变化。光诱导相变、结构变化等固态物理学中长期存在的课题将有新的研究方法。
4）随着截止波长的扩展，阿秒脉冲可用于研究光化学和生命科学领域的较大分子。特别是，随着水窗波长处光子数量的增加，在水环境的近自然状态下可以捕捉到DNA和蛋白质生物分子的变化，这将有助于理解光诱导的反应动力学和开发控制方法。
同时，圆偏振光和轨道角动量涡旋光的阿秒脉冲也在进行中，这可能在手性分子和磁性材料的研究中发挥重要作用。 特别是，如果能够使亚KEV能量的圆极化，可以加速磁性材料，特别是超高速磁性器件的研发。
目前，欧洲先进的阿秒光源ELI-ALPS（Extreme Light Infrastructure Attosecond Light Pulse Source）已开始运行。 2024年，中国科学院物理研究所实现了160As隔离阿秒脉冲测量实验。 中国科学院习光学精密机械研究所自主研发了高能分辨率阿秒条纹相机，产生并测量了159AS的隔离阿秒脉冲，国防科技大学在2024年报道了88AS的隔离阿秒脉冲。 华中科技大学、中科院上海光学精密机械研究所、中国科学院近代物理研究所、中国工程物理研究院、北京应用物理与计算数学研究所等研究单位也开展了大量的阿秒物理实验和理论研究， 有的建立了阿秒级研究基地或平台。这些基座或平台不仅可以产生阿秒脉冲，还可以为更广泛的应用提供服务。
作者：张志刚。
北京大学电子学院）。
本文选自《物理学》2024年第12期。
引用。 1] li x f，l’huillier a，ferray met al. phys. rev. a，1989，39：5751
2] antoine p，l’huillier a，lewenstein m. phys. rev. lett.，1996，77：1234
3] paul p m，toma e s，breger pet al. science，2001，292：1689
4] christov i pet al. phys. rev. lett.，1997，78：1251
5] baltuska a，udem th，uiberacker met al. nature，2003，421：611
6] nisoli m，silvestri s d，svelto oet al. opt. lett.，1997，22：522
7] telle h ret al. appl. phys. b，1999，69：327
8] hentschel met al. nature，2001，414：509
9] gaumnitz tet al. opt. exp.，2017，25：27506
10] li jet al. nat. commun.，2022，16：267
11] midorikawa k. nat. photon.，2022，16：267
12] zhan m，ye p，teng het al. chin. phys. lett.，2013，30：093201
13] wang x，xu p，li jet al. chin. j. lasers，2020，47：0415002
14] wang x，wang l，xiao fet al. chin. phys. lett.，2020，37：023201
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编辑：Nilo。